ONETEP線性標度密度泛函理論(DFT)在工業中的應用

ONETEP[1]代碼以線性標度計算量獲得接近全基組計算精度的密度泛函理論（DFT）計算。嚴格局域化的軌道在基組中被實時優化，這個基組等效于平面波。通過利用Wannier函數的指數局域化，實現了線性標度。使用ONETEP，我們可以常規地進行數千個原子的DFT計算。能夠進行如此大規模的計算對于需要準確描述大量原子之間相互作用的應用非常重要，尤其是在復雜界面或納米結構中經常出現的情況。

在這次演講活動中，我們將介紹ONETEP代碼的概述，特別是我們最近的進展。這些包括混合交換相關泛函以及在溶劑和電解質模型 [2]下進行原子尺度電化學模擬的工具，以及一種通過計算參考電極的固定電壓的巨正則方法[3-4]。我們還將介紹最近的應用，例如用于選擇性加氫的金屬純凈和碳化納米顆粒催化劑的模擬，以及確定用于鋰金屬在陽極上沉積的過勢和位點，這是Li離子電池退化的常見機制 [5]。

References

[1].The ONETEP linear-scaling density functional theory program. J. C. A. Prentice, J. Aarons, J. C. Womack, A. E. A. Allen, L. Andrinopoulos, L. Anton, R. A. Bell, A. Bhandari, G. A. Bramley, R. J. Charlton, R. J. Clements, D. J. Cole, G. Constantinescu, F. Corsetti, S. M.-M. Dubois, K. K. B. Duff, J. M. Escarti?n, A. Greco, Q. Hill, L. P. Lee, E. Linscott, D. D. O’Regan, M. J. S. Phipps, L. E. Ratcliff, A?. R. Serrano, E. W. Tait, G. Teobaldi, V. Vitale, N. Yeung, T. J. Zuehlsdorff, J. Dziedzic, P. D. Haynes, N. D. M. Hine, A. A. Mostofi, M. C. Payne, and C.-K. Skylaris. J. Chem. Phys. 152 (2020) 174111.

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[2].Practical Approach to Large-Scale Electronic Structure Calculations in Electrolyte Solutions via Continuum-Embedded Linear-Scaling Density Functional Theory. J. Dziedzic, A. Bhandari, L. Anton, C. Peng, J. C. Womack, M. Famili, D. Kramer, and C.-K. Skylaris. J. Phys. Chem. C.?124?(2020)?7860-7872.

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[3].Electronic structure calculations in electrolyte solutions: Methods for neutralization of extended charged interfaces.?A. Bhandari, L. Anton,?J. Dziedzic, C. Peng, D. Kramer, and C.-K. Skylaris. J. Chem. Phys.?153?(2020) 124101.

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[4].Electrochemistry from first-principles in the grand canonical ensemble.?A. Bhandari, C. Peng, J. Dziedzic,?L. Anton,?J. R. Owen,?D. Kramer, and C.-K. Skylaris. J. Chem. Phys?155(2021)024114.

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[5].Mechanism of Li nucleation at graphite anodes and mitigation strategies. C. Peng, A. Bhandari, J. Dziedzic, J. R. Owen, C.-K. Skylaris, and D. Kramer.? J. Mater. Chem. A, 2021,9, 16798; Li nucleation on the graphite anode under potential control in Li-ion batteries. A. Bhandari, C. Peng, J. Dziedzic, J.R. Owen, D. Kramer, C.-K. Skylaris,?J. Mater. Chem. A, 2022,10, 11426.